理学院张振华副教授连续在《Angew. Chem.》和《Org. Lett.》发表最新研究成果

29.03.2016  17:08

  本网讯  日前,我校理学院张振华副教授在过渡金属催化的氮宾偶联反应研究中取得重要进展,其研究在为脲类、胍类等重要的医药和农药功能性化合物提供绿色、简洁、高效的新合成方法的同时,还揭示了一类构建不饱和含氮活性中间体的新反应——过渡金属催化的氮宾与sigma-donor/pi-acceptor的交叉偶联反应。研究成果本月连续发表于《德国应用化学》(anie201600887)(AngewandteChemie,IF=12)和《有机通讯》(ol5b03570、ol6b00381)(Organic Letters,IF=6),相关反应也已在去年申请PCT国际专利。

  随着整个社会对环境保护的要求越来越高,如何温和、高效、无污染的合成各类化合物是一个全新的挑战。过渡金属导向的有机合成方法学是近年有机化学的研究热点,许多传统上需要苛刻反应条件、低效、高污染的化学反应正逐步被这类清洁高效的新方法所替代。2005和2010年的诺贝尔化学奖均授予了在该领域取得突破性进展的化学家。

  张振华副教授于2013年作为优秀人才引进到中国农业大学理学院工作,在每年承担200学时基础课教学工作的同时,积极进行科研工作,探索新的绿色、简洁、高效的有机合成方法,为发展医药、农药和材料等功能性化合物提供新的有力工具。他主要关注C-N键的构建,研究利用过渡金属催化的氮宾反应高效合成各类含氮化合物(目前已上市的人工合成的小分子医药和农药中有85%均含有C-N键)。

  磺酰脲是非常重要的有机活性分子,其不但是一种抗糖尿病药物,更是目前农业上使用最广泛的除草剂之一。研究发现,使用简单的醋酸钯作为催化剂,可以在常温常压的温和条件下,直接从磺酰氯出发,一锅法以大于95%的产率得到相应的磺酰脲类化合物,氮气和氯化钠是仅有的副产物,相关工作在线发表于《AngewandteChemie》。

  文章还对钯催化氮宾与sigma-donor/pi-acceptor一氧化碳反应的催化循环过程做了详细的论证。进一步的研究表明,非均相催化剂钯碳可以高效的催化其它各种脲类化合物的合成,并且催化剂可以重复使用5次以上,效率也没有明显下降,该部分工作发表于《Organic Letters》(ol6b00381),博士生赵晋是上述两篇文章的第一作者。基于类似的机理,张振华副教授还设计并实现了铑连续催化的芳基叠氮化合物与异腈/一氧化碳作用,高效构建吡咯[2,3-b]吲哚类化合物的反应。该部分工作也于近日发表在《Organic Letters》(ol5b03570),博士生张震是该文章的第一作者。